常春团队Sep Purif Technol:水热-溶剂热法制备间接Z型异质结催化剂(BiOI/Bi/Bi2WO6)及其光催化性能研究


01 导读

随着能源短缺和环境污染问题的日益严重,开发和利用可再生能源以解决其对人类生存的影响和限制显得尤为重要。太阳能作为一种天然的、取之不尽的能源,引起了研究人员的极大关注。双酚A(BPA)作为一种典型的环境内分泌干扰化合物广泛存在于水体中。即使在非常低的浓度下,BPA 也会导致人体内分泌系统紊乱,从而导致生殖损伤、发育不良、癌症和其他疾病。传统的BPA处理方法如吸附法、生物法、氧化技术等,仍存在成本高、效率低、二次污染等问题。目前,基于半导体的光催化技术由于效率高、成本低、对太阳能的有效利用、无危险废物而受到广泛关注。

02 成果掠影

近日,常春团队Separation and Purification Technology期刊发表了题为“Glycol assisted splitting BiOIO3 into plasmonic bismuth coupled with BiOI co-modified Bi2WO6 (BiOI/Bi/Bi2WO6) to form indirect Z-scheme heterojunction for efficient photocatalytic degradation of BPA”的最新研究成果。该工作采用水热-溶剂热法构建了间接Z型三元异质结光催化剂(BiOI/Bi/Bi2WO6)以提高光催化性能。结果表明,在模拟太阳光下,BiOIO3与Bi2WO6摩尔比为 2:1 的 BIOBWO-21光催化剂对BPA的降解表现出显着的光催化活性。反应速率常数k值为32.4×10-4,是Bi2WO6的10倍,BiOIO3的54倍。BPA降解中光催化效果增强的主要原因是BiOIO3在乙二醇中裂解产生的等离子体铋(Bi)和BiOI共同修饰Bi2WO6,构建了间接Z型三元异质结构。这些导致可见光吸收的增加和光生电子-空穴的快速分离。基于活性物种捕获、电子自旋共振测试和能带结构分析,提出了一种可能的间接Z型异质结反应机理。

03 亮点

  1. 通过乙二醇辅助将BiOIO3分解为具有等离子体共振效应的Bi 和 BiOI,共同改性Bi2WO6以形成间接Z型异质结BiOI/Bi/Bi2WO6

  2. 在模拟太阳光下,BiOI/Bi/Bi2WO6异质结光催化剂对 BPA 的光降解效率远高于纯Bi2WO6和纯BiOIO3

  3. 根据测试和表征结果证实超氧自由基是反应过程中的主要活性物种,并进一步探讨了BiOI/Bi/Bi2WO6三元异质结可能的反应机理和载流子转移机理。

04 图文解读

图1. 不同光催化剂的 XRD 谱图(♥: Bi2WO6, ♣: BiOIO3, ♦: BiOI, ♠: Bi)

图2.(a-f)Bi2WO6,BIOBWO-12,BIOBWO-11,BIOBWO-21,BIOBWO-51和BiOIO3 的SEM图像;(g-j)BIOBWO-21 测量光谱Bi,O,W和I的元素映射图像

图3.(a,b)BIOBWO-21的TEM图像;(c)BIOBWO-21的HRTEM图像;(d)BIOBWO-21的选区电子衍射

图4. Bi2WO6,BIOBWO-21和BiOIO3的(a)Bi 4f;(b)O 1s;(c)Bi2WO6,BIOBWO-21的 W 4f和 (d) BIOBWO-21,BiOIO3的 I 3d的XPS 光谱

图5.(a)BPA吸附;(b)BPA光催化降解;(c)降解动力学;(d)Bi2WO6,BIOBWO-12,BIOBWO-11,BIOBWO-21,BIOBWO-51 和 BiOIO3的拟一级反应速率常数

图6.(a)Bi2WO6,BIOBWO-21和BiOIO3在模拟太阳光照射下的光电流响应;(b)Bi2WO6,BIOBWO-21 和 BiOIO3的EIS奈奎斯特图;(c)捕获剂对BIOBWO-21影响和 (d) 反应速率常数

图7.(a)Bi2WO6 (b)BIOBWO-21的 VB 电位;(c)Bi2WO6 (d)BIOBWO-21的莫特-肖特基曲线

图8. 间接Z型BiOI/Bi/Bi2WO6 p-n异质结的电子转移和光催化机理

05 结论

BiOI/Bi/Bi2WO6三元异质结光催化剂通过水热-溶剂热法成功合成。在模拟太阳光下,在乙二醇诱导BiOIO3分解成金属Bi和BiOI的BIOBWO-21光催化剂对BPA的光降解效率远高于纯Bi2WO6和纯BiOIO3。此外,捕获实验证实•O2-是该反应中的关键活性物种。同时根据实验结果进一步探讨了BiOI/Bi/Bi2WO6三元异质结可能的反应机理和载流子转移机理。总体而言,该研究为开发用于环境废水处理的高效光催化剂提供了新的见解。该工作得到了兴辽英才计划,辽宁省澳客彩票客户端App下载-手机澳客彩票客户端app下载厅,辽宁省教育厅,国家重点实验室开放基金,渤海大学海洋研究院开放基金等项目的共同资助。

 

文章信息:

  1. Kan, C. Chang (*), Q. Wang, X. Wang, Glycol assisted splitting BiOIO3into plasmonic bismuth coupled with BiOI co-modified Bi2WO6(BiOI/Bi/Bi2WO6) to form indirect Z-scheme heterojunction for efficient photocatalytic degradation of BPA, Separation and Purification Technology, 2022, 297, 121537.

链接:https://authors.elsevier.com/a/1fHKN4wbrT7lOo(2022年2月25日之前可通过此链接免费下载全文)

五、作者简介

第一作者 阚莉:渤海大学化学与材料工程学院物理化学专业硕士研究生。研究方向为光催化材料在环境领域的应用。曾参加清华大学等单位主办的第十五届全国环境博士生学术会议并做海报展示。目前在Journal of Colloid and Interface Science, Separation and Purification Technology, Journal of the Taiwan Institute of Chemical Engineers等期刊发表SCI收录论文4篇。

通讯作者 常春:博士,兴辽英才计划青年拔尖人才入选者;毕业于南开大学,师从祝凌燕教授;台湾清华大学博士后,合作导师为吕世源教授;现为大连大学环境与化学工程学院副教授,硕士生导师,曾担任渤海大学海洋研究院海岸带研究所所长,锦州市近海岸环境保护与污染防治专业技术创新中心负责人。目前是中国感光学会光催化委员会委员,辽宁省环境科学学会常务理事兼生态教育分会副会长、国际技术转移专业委员会委员、海洋环境应急专业委员会委员,辽宁省化工学会太阳能光催化委员会委员,International Journal of Photoenergy客座主编,Frontiers in Environmental ChemistryJournal of Modern Green Energy等期刊编委,《过程工程学报》《轻工学报》《安全、健康和环境》等期刊首届青年编委、《重庆理工大学学报(自然科学)》首届和第二届青年编委。在废弃物处理与资源化利用,光(电)化学在环境与能源领域应用等方面开展工作,在材料的合成、表征以及污染物转化机理、反应历程的推导等方面具有较丰富的研究经验。主持或参与国家、省部级项目10余项,获得天津市自然科学一等奖1项,教育部自然科学一等奖1项,辽宁省环境科学学会青年科学家奖1项。已发表论文40余篇,根据Google Scholar统计,SCI论文总被引1470余次,第一作者或通讯作者SCI论文累计IF为125.72,单篇最高被引288次,3篇为ESI高被引论文,1篇论文入选领跑者5000中国精品澳客彩票客户端App下载-手机澳客彩票客户端app下载期刊顶尖论文。

分享到